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Publication
Electrical characterization of resistive switching devices
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Authors
Abstract(s)
The aim of this thesis is to investigate the electrical properties of resistive switching memories. Two distinct device architectures were explored. One involves a sandwich type of structure based on lithium fluoride (LiF) thin film, and the other is based on the integration of cadmium sulfide (CdS) nanoparticles within various polymer matrices.
The research work encompasses the fabrication and detailed morphological and electrical characterization of the fabricated devices. Electrical and optical measurements carried were complemented by a morphological characterization of CdS nanoparticles. A variety of electrical techniques, namely, current-voltage measurements, small-signal impedance, constant current stress, and electrical noise-based techniques were used to characterize the devices. The CdS nanoparticles were embedded in different insulating host matrices, including photographic gelatin, polyvinylpyrrolidone (PVP), polystyrene sulfonate (PSSNa) and dimethylformamide (DMF). The physical and chemical properties of CdS nanoparticles in those different matrices were investigated. CdS nanoparticles (NPs) have been characterized using several techniques such as XRD and SEM analysis, absorption, and photoluminescence (PL) emission spectroscopy. This characterization allowed us to establish the structure of the thin films as well as the role of the pH values, the type of host polymer matrix on the nanoparticle’s stabilization. Free-standing films prepared using a high concentration of nanoparticles in a PVP host matrix were also electrically characterized.
Both types of device structures, the LiF diodes and the CdS based devices undergo an electroforming process that permanently modifies their electrical properties. In the case of LiF diodes, the electroforming creates defects that lead to a memory device with two well-defined resistive states. In the case of the CdS nanoparticles embedded in a PVP matrix, electroforming changes the behavior from a semiconducting type to an insulating behavior. The physical phenomena that lead to the permanently induced changes are discussed in detail. In the case of the CdS the electroforming is described as a Coulomb blockade that leads to the formation of a nanodielectric type of material. In the LiF-based diodes electroforming is described as due to the formation of electrical bistable defects on the LiF layer.
O objetivo desta tese foi estudar as propriedades elétricas de componentes eletrónicos emergentes. Nomeadamente foram estudadas memórias de comutação resistiva onde a camada ativa é um filme fino de fluoreto de lítio (LiF). Foram também estudados dispositivos fabricados com nanopartículas de Sulfeto de cádmio (CdS) embebidas numa matriz polimérica isolante. As memórias de comutação resistiva (RRAM) baseiam-se na alteração da resistência elétrica de um material ou componente quando submetido a uma tensão elétrica. Esta tese está dividida em duas componentes científicas distintas de acordo com o tipo de material estudado. Uma parte desta tese incidiu nas propriedades elétricas das memórias resistivas fabricadas com fluoreto de lítio (LiF) e um polímero semicondutor, o espirofluoreno. A segunda parte desta tese incidiu sobre nanopartículas de sulfato de cádmio (CdS) incorporadas numa matriz polimérica isoladora. Ambos os dispositivos foram caracterizados extensivamente por um conjunto de técnicas elétricas, que incluem medidas em modo quasi-estático por exemplo, curvas corrente- tensão (I-V) e medidas da impedância (capacidade e resistência) no domínio da frequência. Os filmes com nanopartículas de CdS foram também caracterizados com medidas óticas e complementadas com uma caracterização morfológica. Os díodos com base em LiF foram produzidos por evaporação nos laboratórios da Philips em Eindhoven, (Holanda). Estes díodos tem uma estrutura do tipo Al / LiF / polímero / Ba. O polímero usado é um polímero semiconductor, o espirofluoreno. Depois da fabricação os díodos foram encapsulados e enviados para Portugal. As nanopartículas de CdS foram produzidas na Universidade do Algarve pelo método da química coloidal com o uso de gelatina como estabilizador. O estudo dos díodos de LiF incidiu principalmente no estudo do fenómeno conhecido por eletroformação. Quando fabricados os díodos de LiF não tem propriedades de memória. É necessário aplicar um campo elétrico que causa uma rutura dielétrica no dispositivo. Só depois desta rutura o díodo se comporta como uma memória resistiva. O trabalho realizado nesta tese focou-se principalmente no estudo dos processos físicos que ocorrem na interface LiF/polímero antes da rutura dielétrica ocorrer. Em particular, este estudo analisa como o campo elétrico interno devido ao armazenamento das cargas, afeta o comportamento elétrico do dispositivo. O estudo das nanopartículas de CdS embebidas em filmes de polímeros pretendia inicialmente a construção de memórias resistivas. Esta ideia assentava no pressuposto que os filmes com nanopartículas de CdS também podiam funcionar como memórias, à semelhança de outros sistemas referidos na literatura. No entanto, os filmes poliméricos, com elevadas concentrações de nanopartículas de CdS não mostraram qualquer comutação resistiva reversível e programável por um campo elétrico. Interessante, quando submetidos a um campo elétrico externo as suas propriedades elétricas são alteradas e transforma-se em materiais isoladores. Esta propriedade pode ser usada em memórias não-voláteis que são vulgarmente designadas por memórias do tipo: “Write-once read many times” também designadas pela sigla WORM. A transformação dos filmes com nanopartículas de CdS em PVP de um material semiconductor em um isolador elétrico foi tentativamente explicada como sendo devido a um efeito de repulsão de Coulomb causado pelas nanopartículas de CdS que ficam carregadas eletricamente o que impedia a condução elétrica no filme. Dado que o fenómeno é induzido pelo campo elétrico externo, foi também designado por eletroformação. Embora neste caso a eletroformação seja a de um material dielétrico, e não das propriedades de comutação resistiva. O fenómeno tem um tempo de vida muito longo (dias ou semanas) pelo que é de certa forma uma memória resistiva apesar de ser eventualmente volátil. A presença de nanopartículas de CdS nas soluções foi confirmada por espectros de difração de raios-X. Os espectros de XRD mostram a assinatura da estrutura cúbica do CdS. Foi também verificado o efeito dos processos de superfície interfásica na absorção e luminescência, assim como os efeitos quânticos devido às dimensões das nanopartículas. A partir de medidas ópticas, o tamanho médio (raio) das nanopartículas foi estimado entre 2 a 11,0 nm. A luminescência dos filmes na região dos infravermelhos foi associada a defeitos na superfície das nanopartículas de CdS, nomeadamente a lacunas de enxofre. A investigação das propriedades físicas e químicas das nanopartículas de CdS mostrou que a concentração e os valores de pH da solução influenciam diretamente o tamanho das nanopartículas. A formação de nanopartículas de diferentes tamanhos está relacionada com mudanças no equilíbrio ácido-base como resultado da hidrólise dos componentes de sais. As nanopartículas de CdS foram incorporadas em diferentes matrizes isolantes, nomeadamente polivinilpirrolidona (PVP), gelatina, dimetilformamida (DMF), poliestireno sulfonato (PSSNa).
O objetivo desta tese foi estudar as propriedades elétricas de componentes eletrónicos emergentes. Nomeadamente foram estudadas memórias de comutação resistiva onde a camada ativa é um filme fino de fluoreto de lítio (LiF). Foram também estudados dispositivos fabricados com nanopartículas de Sulfeto de cádmio (CdS) embebidas numa matriz polimérica isolante. As memórias de comutação resistiva (RRAM) baseiam-se na alteração da resistência elétrica de um material ou componente quando submetido a uma tensão elétrica. Esta tese está dividida em duas componentes científicas distintas de acordo com o tipo de material estudado. Uma parte desta tese incidiu nas propriedades elétricas das memórias resistivas fabricadas com fluoreto de lítio (LiF) e um polímero semicondutor, o espirofluoreno. A segunda parte desta tese incidiu sobre nanopartículas de sulfato de cádmio (CdS) incorporadas numa matriz polimérica isoladora. Ambos os dispositivos foram caracterizados extensivamente por um conjunto de técnicas elétricas, que incluem medidas em modo quasi-estático por exemplo, curvas corrente- tensão (I-V) e medidas da impedância (capacidade e resistência) no domínio da frequência. Os filmes com nanopartículas de CdS foram também caracterizados com medidas óticas e complementadas com uma caracterização morfológica. Os díodos com base em LiF foram produzidos por evaporação nos laboratórios da Philips em Eindhoven, (Holanda). Estes díodos tem uma estrutura do tipo Al / LiF / polímero / Ba. O polímero usado é um polímero semiconductor, o espirofluoreno. Depois da fabricação os díodos foram encapsulados e enviados para Portugal. As nanopartículas de CdS foram produzidas na Universidade do Algarve pelo método da química coloidal com o uso de gelatina como estabilizador. O estudo dos díodos de LiF incidiu principalmente no estudo do fenómeno conhecido por eletroformação. Quando fabricados os díodos de LiF não tem propriedades de memória. É necessário aplicar um campo elétrico que causa uma rutura dielétrica no dispositivo. Só depois desta rutura o díodo se comporta como uma memória resistiva. O trabalho realizado nesta tese focou-se principalmente no estudo dos processos físicos que ocorrem na interface LiF/polímero antes da rutura dielétrica ocorrer. Em particular, este estudo analisa como o campo elétrico interno devido ao armazenamento das cargas, afeta o comportamento elétrico do dispositivo. O estudo das nanopartículas de CdS embebidas em filmes de polímeros pretendia inicialmente a construção de memórias resistivas. Esta ideia assentava no pressuposto que os filmes com nanopartículas de CdS também podiam funcionar como memórias, à semelhança de outros sistemas referidos na literatura. No entanto, os filmes poliméricos, com elevadas concentrações de nanopartículas de CdS não mostraram qualquer comutação resistiva reversível e programável por um campo elétrico. Interessante, quando submetidos a um campo elétrico externo as suas propriedades elétricas são alteradas e transforma-se em materiais isoladores. Esta propriedade pode ser usada em memórias não-voláteis que são vulgarmente designadas por memórias do tipo: “Write-once read many times” também designadas pela sigla WORM. A transformação dos filmes com nanopartículas de CdS em PVP de um material semiconductor em um isolador elétrico foi tentativamente explicada como sendo devido a um efeito de repulsão de Coulomb causado pelas nanopartículas de CdS que ficam carregadas eletricamente o que impedia a condução elétrica no filme. Dado que o fenómeno é induzido pelo campo elétrico externo, foi também designado por eletroformação. Embora neste caso a eletroformação seja a de um material dielétrico, e não das propriedades de comutação resistiva. O fenómeno tem um tempo de vida muito longo (dias ou semanas) pelo que é de certa forma uma memória resistiva apesar de ser eventualmente volátil. A presença de nanopartículas de CdS nas soluções foi confirmada por espectros de difração de raios-X. Os espectros de XRD mostram a assinatura da estrutura cúbica do CdS. Foi também verificado o efeito dos processos de superfície interfásica na absorção e luminescência, assim como os efeitos quânticos devido às dimensões das nanopartículas. A partir de medidas ópticas, o tamanho médio (raio) das nanopartículas foi estimado entre 2 a 11,0 nm. A luminescência dos filmes na região dos infravermelhos foi associada a defeitos na superfície das nanopartículas de CdS, nomeadamente a lacunas de enxofre. A investigação das propriedades físicas e químicas das nanopartículas de CdS mostrou que a concentração e os valores de pH da solução influenciam diretamente o tamanho das nanopartículas. A formação de nanopartículas de diferentes tamanhos está relacionada com mudanças no equilíbrio ácido-base como resultado da hidrólise dos componentes de sais. As nanopartículas de CdS foram incorporadas em diferentes matrizes isolantes, nomeadamente polivinilpirrolidona (PVP), gelatina, dimetilformamida (DMF), poliestireno sulfonato (PSSNa).
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Keywords
Nanopartículas de cds Díodos de lif Memória não volátil Resistência diferencial negativa (ndr) Comutação resistiva Caracterização elétrica